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时间:2019-01-06

2008年10月16日出书的《德国应用化学》(Angew. Chem. Int. Ed., 2008, 47:9100 –9103)登载了厦门万博电子竞技投注保险投注金额的50%返还奖金化学化工学院、固体名义物理化学国度重点实验室孙世刚教学辅导的课题组在纳米资料名义布局及功能设计方面的最新研讨成果(“Shape-Controlled Synthesis of Gold Nanoparticles in Deep Eutectic Solvents for Studies of Structure–Functionality Relationships in Electrocatalysis”)。该成果是在国度自然科学基金等名目赞助下,我国科学家在纳米资料名义布局及功能设计畛域失掉的首要进展。

金在通常的状态下是惰性的,很长一段时间内被以为其催化活性远远不如过渡金属。然而,自从Haruta等发觉负载在金属氧化物上高度疏散的金纳米粒子表现出使人惊异的催化活性后,近几年来金基催化剂体系一直是前沿的研讨抢手之一。

只管金催化剂的研讨和应用已很多,然而纳米金催化剂迥异于本体金的催化活性的起源仍然 依据颇具争议。次要有如下几种概念:a.低配位数的金原子是催化反映的活性中心;b.基底的作用;C.大批的金氧化物,或者Au+是催化活性的起源;d.量子尺寸效应招致金纳米粒子性子的转变。较被认可的概念是粒子边沿的低配位数的金原子是金催化反映中的活性中心,基底对其性子有增进作用。用通常的形状把持分解方式制备的金纳米粒子大都是由低指数晶面围成的多面体,惟独位于台阶和极点的原子才存在较低配位数。通常情形下,其名义的台阶和极点原子数比例很小,惟独达到较小粒径的时分名义低配位数原子比例才有较大的进步,然而随粒子的减小其稳定性也随之下降,在运用进程中容易长大招致活性下降。

孙世刚教学课题组在历久处置原子摆列布局明白的金属单晶电催化的研讨中发觉,高指数晶面含有的低配位原子数远远大于低指数晶面,因而若能制备高指数晶面布局的纳米粒子,势必明显进步纳米催化剂的活性和稳定性。然而,晶体成长的规律决议了垂直于高指数晶面标的目的的成长速率远远快于垂直于低指数名义,使得在晶体成长进程中高指数面逐渐消失,终极仅能得到低指数晶面布局的纳米粒子。因而,制备由高指数晶面所围成纳米粒子是明显进步纳米催化剂机能的崭新道路,也是纳米催化剂分解的极大应战。

继用电化学方式制备出高指数晶面布局的二十四面体铂纳米粒子催化剂后(Science,2007,316:732-735),孙世刚教学课题组又生长了一种新的在低温共融物(DES:Deep Eutetic solvents)中把持金纳米粒子形貌和名义布局的分解方式。在室温下经由进程把持DES中水的含量及其转变初次分解了存在高指数晶面布局的五角星形、纳米花形,纳米刺形系列纳米金粒子,并经由进程紫外可见光谱对其分解进程举行了跟踪,经由进程高倍透射电镜直接拍摄到了纳米粒子名义高指数晶面原子的台阶状布局摆列。进一步以过氧化氢电催化复原反映作为探针反映,研讨了所分解的差别名义布局的金纳米粒子的催化活性。发觉存在高指数晶面布局的金纳米粒子单位面积的催化活性远远大于相反面积的本体金催化剂,尤其是五角星形粒子的名义为{331}及其临近高指数晶面布局,测得其电催化活性是本体金催化剂的14倍。

该论文的了局证明了金粒子名义的低配位数原子是催化反映中的活性中心,也是金纳米粒子优异的催化活性的起源之一。孙世刚教学等发觉的方式在分解进程中条件温和,且不运用稳定剂,纳米粒子名义不会被强吸附的名义活性剂盘踞名义位,所运用的溶剂DES成份都是稀有的没有毒性的化合物,在生物、催化等方面应用近景辽阔,而且其分解方式和体系能够宽泛应用到其余纳米资料的分解。

(化学化工学院 甄春花)

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